Рентгенографически изучены кристаллические структуры катион-замещенных форм илерита, полученных при 90^оС (Pb- и Rb-замещенные: Pb_0.60Na_0.40H_0.40ZrSi₃O₉^.3H₂O [R32, a=10.4718(3), c=7.9392(2) Å], Rb_1.48Na_0.45H_0.07ZrSi₃O₉^.0.53H₂O [R₃, a=10.4743(4), c=15.5433(8) Å]) и 150^оС (K- и Cs-замещенные: K_1.81Na_0.09H_0.10ZrSi₃O₉ [R₃, a=10.3804(2), c=14.9541(6) A], Na_1.14Cs_0.55H_0.31ZrSi₃O₉^.0.90H₂O [R32, a=10.5472(4), c=15.8797(7) Å]). Основа их структур - каркас из винтовых цепочек [Si₃O₉]_∞ и изолированных Zr-октаэдров. Выявлены связи характеристик обменных катионов и температуры ионообмена с особенностями состава и структуры его продукта: характером и степенью искажения каркаса, концентрациями и расположением обмененных катионов, остаточного Na и молекул H₂O. Определен ряд убывания сродства илерита к внекаркасным катионам при обмене: K→Rb#8594;Pb#8594;Ba#8594;Sr#8594;Ca#8594;Cs.